Υπήρξε μια από τις πιο όμορφες και εντυπωσιακές γυναίκες του ελληνικού κινηματογράφου και άφησε ανεξίτηλο το στίγμα της ετην 7η Τέχνη. Η Μαίρη Χρονοπούλου ήταν μια γυναίκα ιδιαίτερα γοητευτική, με έναν πηγαίο δυναμισμό και πολύ ταλέντο.
Γεννήθηκε και μεγάλωσε στην Αθήνα. Αποφοίτησε από τη σχολή του Εθνικού Θεάτρου, στο οποίο εμφανίστηκε στις ομάδες του χορού, σε αρχαία δράματα. Το 1957 άρχισε να συνεργάζεται με το ελεύθερο θέατρο, κάνοντας εμφανίσεις στο Ακροπόλ στα έργα των Αλέκου Σακελλάριου - Χρήστου Γιαννακόπουλου "Η Κυρία” και "Ρομάντζο μιας Καμαριέρας”.
Στον κινηματογράφο εμφανίστηκε για πρώτη φορά σαν κομπάρσος στο "Χαρούμενο ξεκίνημα” του Ντίνου Δημόπουλου το 1954, όταν ήταν ακόμη φοιτήτρια. Το 1958 πήρε ένα μικρό ρόλο στο "Τελευταίο ψέμα” του Μιχάλη Κακογιάννη. Από το 1963 και μετά πρωταγωνίστησε σε δεκάδες δραματικές ταινίες της Φίνος Φιλμ, και όχι μόνο, σε ρόλους ντάμας και μοιραίας γυναίκας, δίπλα σε όλους τους άντρες πρωταγωνιστές της εποχής, όπως οι Νίκος Κούρκουλος, Φαίδων Γεωργίτσης, Δημήτρης Παπαμιχαήλ, Γιώργος Φούντας και Αλέκος Αλεξανδράκης.
Ανάμεσα σε αυτές τις κοινωνικές και δραματικές ταινίες, εμφανίστηκε και σε τρία επιτυχημένα μιούζικαλ του Γιάννη Δαλιανίδη: "Οι θαλασσιές οι χάντρες”, "Μια κυρία στα μπουζούκια” και "Γοργόνες και μάγκες”.
Την περίοδο 1967-1968 κέρδισε το βραβείο της ενώσεως κριτικών για την καλύτερη πρωταγωνίστρια.
Παρόλο που καθιερώθηκε ως η μοιραία γυναίκα με τον ρόλο της στην τεράστια εισπρακτική επιτυχία "Μια κυρία στα μπουζούκια” να την παρουσιάζει ως ανεξάρτητη και απρόσιτη, η Μαίρη Χρονοπούλου όμως ήταν ένας βαθιά ευαίσθητος άνθρωπος, που μόνο το κοντινό της περιβάλλον γνώριζε.
Το τραγούδι "Του αγοριού απέναντι” έρχεται να απογειώσει την καριέρα της. Η ίδια όμως, δεν είχε χαρεί αυτήν την προσωπική νίκη.
"Το τραγούδι "Του αγοριού απέναντι” έκανε στο YouTube 3 εκατομμύρια κλικ και πήρα τον σύλλογο "Ερατώ” και μου είπαν ότι δεν έχει ξανασυμβεί με ηθοποιό. Είχε συμβεί με Αλεξίου, με Καζαντζίδη. Δυστυχώς, δεν αμείβονται αυτά. Έξω φρενών έγινα όταν το έμαθα.
Αυτό το τραγούδι απογείωσε την καριέρα μου και κατέστρεψε την προσωπική μου ζωή. Με θεώρησαν αρπακτική γυναίκα. Τι κατάρα με ακολουθεί!" είχε δηλώσει η ίδια σε συνέντευξή της στον Νίκο Χατζηνικολάου και την εκπομπή "Ενώπιος Ενωπίω”.